近日，7003白菜网、化学工程联合国家重点实验室段学志教授、陈文尧博士等与挪威科技大学De Chen院士合作，探究了金属纳米催化剂的电子效应，建立了包含表面吸附、活化态及关键物种覆盖度等机理信息、可用于指导催化剂设计的反应动力学模型，架起了催化剂电子结构与宏观催化行为之间的“桥梁”。相关成果以“Molecular-level insights into the electronic effects in platinum-catalyzed carbon monoxide oxidation”为题发表在《自然—通讯》（Nat. Commun., 2021, 12, 6888）上。

在本工作中，研究团队以催化反应动力学为研究主线，以Pt/C催化CO氧化为研究体系，揭示了催化剂电子结构对宏观催化行为的影响机制。采用球差电镜、12CO-13CO同位素切换以及扩展X射线吸收精细结构分析对Pt催化剂的几何结构进行了解析；采用X射线光电子能谱、X射线近边吸收光谱以及电子顺磁共振波谱分析对Pt催化剂的电子结构进行了解析；通过同位素示踪、DFT理论计算、稳态同位素瞬态分析（SSITKA）等手段研究了Pt电子结构对表面吸附、活化态和关键物种覆盖度的影响（图a）。

在此基础上，团队成员将催化剂表面吸附、活化态和关键物种覆盖度与Pt的电子结构进行数学关联（图b），定量描述碳载体表面化学性质调变对负载Pt纳米颗粒电子结构及其催化反应性能的影响规律。进一步引入活性位数目（N）的影响，获得了具有清晰催化机理（吸附-活化态及关键物种覆盖度）、包含Pt催化剂活性位数量（N）和活性描述符（d）的纳米动力学模型（图c），为理性设计和精准构筑高效的金属纳米催化剂奠定了基础。

该研究得到了袁渭康院士、周兴贵教授等的悉心指导，同步辐射表征方面得到了上海光源姜政研究员等的大力支持。此外，该研究得到了国家自然科学基金重大研究计划集成项目与优秀青年科学基金项目、上海教委科研创新计划自然科学重大项目、人力资源和社会保障部“博新计划”、上海市“超级博士后”激励计划等项目的资金支持。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-27238-z